中大新聞網(wǎng)訊（通訊員孫勇）以銅基、鐵基層狀材料為代表的高溫超導體的出現(xiàn)，為尋找具有現(xiàn)實應用價值的超導材料帶來希望；但傳統(tǒng)的BCS理論已不能全面描述其超導行為，關(guān)聯(lián)電子的配對機制仍是未解之謎。當前，通過制備高質(zhì)量單晶（薄膜）產(chǎn)品，采用先進表征策略探究其微觀機制是凝聚態(tài)物理學領域經(jīng)久不衰的熱門話題。同時，這類材料中，絕大多數(shù)具有強烈的環(huán)境敏感性，極大阻礙了物性研究的深入開展以及量子器件的制作。
自2012年以來，多國科學家從理論和實驗上報道了Bi-O-S(包括Bi4O4S3和Bi3O2S3)是一類新型的非常規(guī)超導體，擁有和銅基層狀材料類似的庫電層-導電層結(jié)構(gòu)，重要的是，由于其結(jié)構(gòu)中(Bi2O2)2+層的存在，該材料具有優(yōu)異的空氣穩(wěn)定性。但是到目前為止，Bi-O-S相關(guān)實驗研究主要依賴于固體燒結(jié)的粉體材料，其中的雜質(zhì)以及堆垛層錯無法避免，相關(guān)Bi-O-S純相材料尚未成功制備。 此外，Bi4O4S3和Bi3O2S3的晶體結(jié)構(gòu)是通過精修XRD來確定，甚至有研究指出Bi4O4S3其實是超導相Bi3O2S3中包含Bi2OS2堆疊層錯，而且Bi2OS2堆疊層錯會嚴重影響其超導特性。因此，制備純相材料特別是單晶二維結(jié)構(gòu)對于揭示Bi-O-S超導材料的本征超導特性具有重要意義。
近日，中山大學材料科學與工程學院孫勇副教授、王成新教授課題組通過對Bi3O2S3生長的熱動力學窗口進行摸索分析，掌握了化學氣相沉積制備二維Bi3O2S3的關(guān)鍵條件,在此基礎上成功制備出高質(zhì)量的少層單晶Bi3O2S3納米片。通過系統(tǒng)的球差電鏡以及原子級能譜掃描，成功證明了Bi3O2S3中的(Bi2O2)2+-(BiS2)--(S2)2-的層狀堆疊結(jié)構(gòu)（圖1），厘清了存在已久的晶體結(jié)構(gòu)爭議，該結(jié)構(gòu)與高溫銅氧化物超導材料的結(jié)構(gòu)具有相似性。通過理論計算發(fā)現(xiàn)(S2)2-的引入使材料發(fā)生了金屬化，為超導層(BiS2)-注入載流子，促成超導轉(zhuǎn)變。低溫磁輸運結(jié)果表明Bi3O2S3納米片在6.1 K附近發(fā)生了超導轉(zhuǎn)變，而且與常規(guī)二維層狀材料的超導轉(zhuǎn)變溫度厚度依賴性不同，該材料的超導轉(zhuǎn)變溫度不依賴于材料厚度，與高溫銅氧化物的超導特性類似。通過角依賴上臨界場以及變溫電壓-電流曲線測量(圖2)，揭示了體系中BKT相變相關(guān)的二維超導特性。該二維超導材料的成功制備，擴展了二維材料的大家族，為構(gòu)建Bi-O-S超導材料體系的構(gòu)效關(guān)系指明方向，同時其與銅氧化物類似的結(jié)構(gòu)以及超導特性為研究高溫超導機理提供了一個新的平臺。
圖1：Bi3O2S3的結(jié)構(gòu)表征以及磁輸運測量。（a, b）HAADF-STEM原子像；（c）ABF-STEM原子像；（d）原子級EDS掃描；（e）電阻-溫度曲線；（f） 不同磁場下的低溫區(qū)電阻-溫度曲線；（g）不同溫度下的電阻-磁場曲線。
圖2： Bi3O2S3的二維超導特性。(a) 不同磁場方向的電阻-磁場曲線；（b）二維Tinkham公式擬合的角度依賴上臨界場曲線；（c）不同溫度的電壓-電流曲線；（d）臨界電流-溫度曲線；（e）雙對數(shù)坐標下的電壓-電流曲線；（f） BKT相變溫度。
該工作相關(guān)成果以“Two-Dimensional Superconductivity in Air-Stable Single-Crystal Few-Layer Bi3O2S3”為題發(fā)表于ACS旗下期刊Journal of the American Chemical Society)。材料科學與工程學院2020級直博生鄒曉彬為論文第一作者，王成新教授及其團隊孫勇副教授為論文的共同通訊作者。該研究工作受到國家自然科學基金以及廣東省自然科學基金的大力支持。
