中大新聞網(wǎng)訊（通訊員李威）中山大學(xué)物理學(xué)院、光電材料與技術(shù)國家重點實驗室王雪華教授團隊提出高效實現(xiàn)室溫量子強耦合的新方法，破除了長期制約室溫量子態(tài)及其器件發(fā)展的一個重大障礙。
眾所周知，室溫量子態(tài)具有非常重大的科學(xué)和應(yīng)用價值。但由于室溫下的巨大耗散，量子態(tài)很難在室溫下存活，單輻射子-光子室溫強耦合提供了實現(xiàn)人造室溫量子態(tài)的有效途徑。一直以來，實現(xiàn)室溫量子強耦合的唯一可用方法是顯著增大輻射子-光子耦合強度以克服室溫下的巨大耗散。經(jīng)過各國科學(xué)家們十多年的努力，利用局域表面等離激元不斷提高耦合強度的方法取得了一些令人鼓舞的重要研究進展：如英國劍橋大學(xué)J.J.Baumberg研究組報道了2.5個分子（統(tǒng)計平均）與間隙微腔的室溫強耦合 [Nature (2016)]；中山大學(xué)王雪華教授團隊報道了1.38個J-聚體激子（統(tǒng)計平均）與單納米方棒的室溫強耦合[Phys. Rev. Lett. (2017)]；以色列魏茨曼科學(xué)研究所G. Haran研究組 [Nat. Commun. (2016)]、美國馬里蘭大學(xué)M. Pelton研究組 [Nat. Commun. (2018)]、德國維爾茨堡大學(xué)B. Hecht研究組[Sci. Adv. (2018)]、科羅拉多大學(xué)M. B. Raschke研究組 [Sci. Adv. (2019)]、以及中山大學(xué)王雪華教授研究組 [Nano Lett. (2022)]先后實現(xiàn)了1-3個量子點與等離激元模的室溫量子強耦合。
然而，大的耦合強度要求非常苛刻的條件：模體積小于100nm3、輻射子的偶極矩和電場的方向近似平行、輻射子位于最強電場之處。這些要求導(dǎo)致室溫量子強耦合的實現(xiàn)一直是極低概率（小于1%）的偶然性事件，嚴重阻礙了室溫量子態(tài)領(lǐng)域的發(fā)展。為突破這一瓶頸，王雪華教授團隊提出抑制局域表面等離激元模耗散使其與輻射子耗散相匹配，從而降低強耦合臨界條件、高效實現(xiàn)室溫量子強耦合的新方法。他們巧妙利用Fabry-Perot光學(xué)介質(zhì)微腔抑制金屬等離激元模耗散（圖 1（a）），成功將單個金屬納米顆粒等離激元共振模衰減線寬壓縮為原來的1/3（圖 1（b））、實現(xiàn)其與激子線寬的較好匹配（（圖 1（c）），從而減低量子耦合系統(tǒng)在奇異點的臨界耦合強度（圖 1（d）），極大地降低強耦合發(fā)生的臨界條件：光子模體積可以被允許擴增一個量級、激子躍遷偶極矩和電場的夾角可以放松至約72°（圖 1（e, f））。大量的實驗測量表明，他們的新方案高效地實現(xiàn)了室溫量子強耦合（圖 1（g，h, i）），其成功率由此前的~1%大幅提高至~80%。眾所周知，大的耗散也一直制約著表面等離激元光子學(xué)的發(fā)展。因此，該研究將有力促進室溫量子態(tài)和表面等離激元光子學(xué)的進步。
圖 1. (a) 介質(zhì)微腔剪裁金屬等離激元模示意圖；(b) 單個Au@Ag NR在（i）F-P腔和（ii）ITO襯底上的暗場散射譜；(c) J-aggregate的吸收譜和單個Au@Ag NR在F-P腔的散射譜；(d) 耦合系統(tǒng)在F-P腔和ITO襯底上的奇異點處的臨界耦合強度；(e) 在吸收和輻射強耦合臨界條件下，所允許激子偶極矩偏離最強電場的最大角度作為激子線寬與等離激元線寬比值的函數(shù)；(f) 在吸收和輻射強耦合臨界條件下，有腔和無腔設(shè)計時所允許的Au@Ag NR最大模體積作為角度的函數(shù)；(g) 共振情況下腔剪裁的單個Au@Ag NR@J-aggregate雜化系統(tǒng)的暗場散射測量結(jié)果；(h) 實驗數(shù)據(jù)（點圖）及理論計算（線圖）得到的雜化系統(tǒng)色散關(guān)系；(i) 色散關(guān)系上支(UPB)與下支(LPB)中的等離激元模式、J-aggregate激子的相對占比。
相關(guān)研究成果以“Highly Efficient Single-Exciton Strong Coupling with Plasmons by Lowering Critical Interaction Strength at an Exceptional Point”為題于4月5日發(fā)表在Physical Review Letters上，并被選為編輯推薦（Editors' Suggestion）在期刊主頁高亮展示。中山大學(xué)為該成果的第一署名單位，李威博士后為論文第一作者，河南大學(xué)劉仁明教授（王雪華教授2016屆博士畢業(yè)生）和中山大學(xué)王雪華教授為共同通訊作者。上述工作得到了國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學(xué)基金項目、廣東省重點領(lǐng)域研發(fā)計劃項目和省重大人才工程等的大力支持。
論文鏈接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.130.143601
